活性炭對亞硝基二乙胺的去除性能

　　家用自來水一般都是使用氯化消毒工藝來處理飲用水的，效果雖然很好，但是氯消毒劑與水中有機物反應產生的消毒副產物的存在。后來改進的新型處理方法是使用氯胺消毒工藝可以降低水中三鹵甲烷和鹵乙酸的質量濃度，不過也會出現亞硝胺產物。為了解決這些問題，討論了改性活性炭的制備及其對亞硝基二乙胺的吸附性能。

　　目前，大部分研究涉及亞硝胺的吸附，基本都選擇亞硝基二乙胺作為研究對象，選擇活性炭作為吸附材料，三個因素單因素影響分析考慮高錳酸鹽濃度、煅燒溫度和煅燒時間。通過正交試驗選擇了對亞硝基二乙胺吸附效果比較好的改性活性炭，隨后在不同的反應時間、活性炭用量和pH條件下進行了改性活性炭對亞硝基二乙胺的吸附實驗。該結論為進一步揭示亞硝基二乙胺在活性炭上的吸附機理提供了理論參考。

　　活性炭改性處理后的材料表征

　　當原活性炭經受0.1mol/L、0.5mol/L和0.8mol/L高錳酸鹽，煅燒溫度為400℃、500℃、800℃，煅燒時間為2小時，5小時和7小時。通過三因素三水平正交試驗和極差分析篩選出改性活性炭的合適組合。改性后觀察到活性炭表面形態發生顯著變化，分別如圖1(b)所示。改性前的活性炭表面有較大的團聚顆粒，表面沒有明顯的孔隙結構。改性后表面粗糙，呈不規則凸起的刺狀顆粒結構，孔隙結構發達。改性前后活性炭的XRD圖如圖1(c)所示。活性炭改性前后的峰形相似，但一些峰出現，另一些峰消失。圖1(d)和1(e)分別顯示了活性炭改性前后的吸附和解吸等溫線。它們整體呈隨P/P0增加的趨勢，吸附量增加，但在相同情況下，改性活性炭的吸附能力更強。圖1(f)為改性前后活性炭的孔容孔徑分布，改性后的活性炭孔體積更大。改性活性炭的比表面積是活性炭的兩倍，累積吸附總孔體積是活性炭的1.72倍。

　　圖1：活性炭改性前后的材料特性。

　　活性炭吸附亞硝基二乙胺的正交試驗結果

　　實驗證明，當改性活性炭的用量為6g/L、8g/L或10g/L，反應時間為2小時、5小時或6小時，溶液的pH值為6、8或9時，亞硝基二乙胺的吸附效果增強。通過三因素三水平正交試驗和極差分析，確定了活性炭的合適用量為8g/L，溶液pH值為6，反應時間為6小時。這三個因素的利弊順序被確定為用量、酸堿度、反應時間。補充信息中包含了正交試驗設計和極差分析。在合適條件下，改性活性炭對亞硝基二乙胺的吸附率達到78.66%。在相同條件下，未改性活性炭對亞硝基二乙胺的吸附率為36.1%，未改性預浸料活性炭對亞硝基二乙胺的吸附率為53.7%。

　　吸附動力學

　　根據動力學方程，當溫度為25℃且改性活性炭用量為8g/L時，擬一級動力學和擬二級動力學分別用于擬合。發現二階動力學方程的擬合效果更好，結果如所示圖2。

　　圖2：偽二階動力學。

　　吸附等溫線

　　當反應溫度為25℃，投加量為8g/L時，可獲得不同初始濃度下亞硝基二乙胺的平衡濃度和改性活性炭的平衡吸附容量。使用Langmuir和Freundlich熱力學方程對數據進行擬合，結果如所示圖3從圖中可以看出，吸附過程不符合Langmuir等溫線方程，Freundlich吸附等溫線方程也適用。當初始濃度達到一定值時，吸附趨于平衡并達到飽和。

　　圖3：吸附等溫線。

　　具體吸附機理

　　改性后，活性炭的比表面積和孔容大大增加，并且可以觀察到明顯的孔結構，從而增加了活性炭對亞硝基二乙胺的吸附能力。在物理吸附過程中，亞硝基二乙胺與活性炭分子之間存在范德華引力，使亞硝基二乙胺分子吸附在活性炭表面直至達到吸附平衡。在這項研究中，改性活性炭在亞硝基二乙胺吸附過程中表現出解吸現象。原因是范德華引力小，分子間結合力弱，說明活性炭對亞硝基二乙胺的整體物理吸附效果較差。

　　亞硝基二乙胺在活性炭上的吸附主要發生在大孔和中孔中，在大孔徑下吸附效果最好。影響亞硝基二乙胺在活性炭上吸附的因素的重要性順序是用量、酸堿度和反應時間。活性炭上的吸附過程符合擬二級動力學模型，包括物理吸附和化學吸附。活性炭上的化學吸附類型主要為多分子層化學吸附，符合Freundlich方程。高錳酸鹽預浸增加了活性炭表面含氧官能團，從而提高了亞硝基二乙胺的吸附效果。

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